หลวงอังคณานุรักษ์ ได้เข้าสู่งานการเมืองโดยการลงสมัครและได้รับเลือกตั้งเป็นสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรจังหวัดมหาสารคาม ในการเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป มกราคม พ.ศ. 2489 เป็นสมาชิกวุฒิสภา (ในสัดส่วนของ ส.ส.)[6] และได้รับแต่งตั้งเป็นรัฐมนตรีที่ไม่ประจำกระทรวง ในรัฐบาลของนายควง อภัยวงศ์ ครั้งแรกในคณะรัฐมนตรีไทย คณะที่ 14 เมื่อปี พ.ศ. 2489 และครั้งที่สอง ในคณะรัฐมนตรีไทย คณะที่ 19 เมื่อปี พ.ศ. 2490

ต่อมาลงสมัครรับเลือกตั้งและได้รับเลือกเป็นสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรจังหวัดอ่างทอง ในการเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2491 ซึ่งในการดำรงตำแหน่งวาระนี้ หลวงอังคณานุรักษ์ ได้มีส่วนร่วมในการเสนอร่างพระราชบัญญัติจัดตั้งคณะรัฐศาสตร์ขึ้นใหม่ที่จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย[7] จากนั้นในเดือนเมษายนของปีเดียวกัน ได้มีการรัฐประหารในประเทศไทย พ.ศ. 2491 และมีการแต่งตั้งสภาร่างรัฐธรรมนูญ พ.ศ. 2491 ซึ่งหลวงอังคณานุรักษ์ ได้รับแต่งตั้งเป็นสภาร่างรัฐธรรมนูญในครั้งนั้นด้วย[8]

ต่อมาย้ายมาลงสมัครรับเลือกตั้งและได้รับเลือกเป็นสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรจังหวัดพระนคร ในการเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป ธันวาคม พ.ศ. 2500 สังกัดพรรคประชาธิปัตย์